Ce médecin psychiatre fait l’essentiel de sa carrière médicale à l’Infirmerie psychiatrique de la Préfecture de police de Paris. Le rôle de cette structure est d’orienter les personnes placées sous mandat de dépôt soit vers la prison, soit vers l’hôpital, soit vers leur domicile.

En 1920, Gaëtan Gatian de Clérambault devient le médecin-chef de l’établissement. Il est régulièrement confronté à différentes pathologies mentales et donnera même son nom à l’une d’entre elles : l’érotomanie. Cette pathologie, se traduisant par la conviction délirante d’être aimé, est aussi connue sous le nom de syndrome de Clérambault.

Par ailleurs, il s'intéresse de près à l'étude du drapé. Il photographie des centaines de femmes pour étudier la manière dont elles drapent leurs vêtements, durant la guerre de 1914-1918, alors qu’il est mobilisé au Maroc. Menant un travail colossal de comparaison des drapés selon les époques et les civilisations, il devient un spécialiste de la question.

Devenu aveugle, il se suicide par arme à feu en 1934, dans le petit pavillon de la rue Vincent-Moris où il avait élu domicile depuis longtemps.